이재광 교수팀, 고체전해질 전도도 향상 비밀 풀어

산화물 기반 고체전해질 이온전도도 최적화 메커니즘 원자 수준 규명

【왼쪽부터 황재진 대학원생, 이재광 교수】

물리학과 이재광 교수 연구팀은 동신대·성균관대와의 협력연구를 통해 고체전해질내 산소공공의 특정배열과 그에 따른 격자팽창및 리튬 이온전도도 향상 메커니즘을 원자 수준에서 규명했다.

대부분 리튬 베터리 전해질은 액체이다. 리튬 이온의 전도도가 액체에서 크기 때문다. 하지만 액체는 온도에 취약하다. 열에 의해 예기치 못한 다양한 화학반응들이 쉽게 수반되어 불안정하다. 이에 최근들어 액체 전해질에 비해 안정한, 고체 전해질이 새롭게 대두되고 있다.

고체 전해질은 안정하지만 리튬이온들이 격자들 사이 좁은공간을 지나가야 하기에 전도도가 매우 낮다. 이를 해결하기 위해 신물질 탐색과 함께 다양한 방법들이 보고되어왔다.

LaTiO3의 경우, LaO 층과 TiO2층이 교대로 적층되어 있는 층상의 perovskite 산화물이다. La이 Li으로 치환되면 LaO층은, Li이 많은 Li-rich 층과 Li이 상대적으로 적은 Li-poor 층이 교대로 존재하게 된다.

이번 연구에서 이재광 교수팀은 LaTiO3내 Li-rich층과 인접한 TiO2층에서 산소 공공이 2차원 층상 배열을 이루며 형성 될수 있음을 전자구조 계산과 분자 동역학 시뮬레이션을 통해 밝혀냈다. 특히 산소 공공의 층상 배열에 따라 Li-rich층의 폭이 넓어지고, 이를 통해 리튬이온 전도도가 1000배 이상 증가될수 있음을 이론적으로 예측하였다 [그림].

【산소공공 특정배열과 구조변화 및 리튬 이온전도도 최적화 메커니즘 규명】

연구팀은 고온 열처리를 통해 산소공공이 실제로 특정 방향으로 배열되어 형성됨을 원자수준에서 이미징 하였다. 또한 Li-rich층의 폭이 실제로 0.5? 이상 증가되고, Li-poor층이 좁아지는 lattice distortion이 실제로 수반됨을 측정하였다. 이에 따라 Li-rich 층을 따라 리튬 이온 전도도가 급격하게 증가됨을 실험적으로도 측정하였다.

이재광 교수는 “이번 연구는 전이금속 산화물 기반 고체전해질에서 산소 공공 배열 제어에 의한 리튬 이온 전도도 향상의 메커니즘을 원자수준에서 밝혀낸 연구로, 향후 산화물 기반 고체 전해질 최적화에 핵심자료가 될 것으로 기대된다”고 말했다.

이번 논문은 부산대 물리학과 황재진 석박통합 대학원생이 제1저자, 이재광 교수와 동신대 심재현 교수, 성균관대 김영민 교수가 공동교신저자로 수행해, ‘Oxygen vacancy-induced directional ordering of Li-ion pathways for enhanced ion conducting solid electrolytes’이라는 제목으로 2022년 기준 JCR 3.78% IF 22.0인 국제학술지 ACS Energy Letters』10월 ..일에 게재됐다.

논문: https://pubs.acs.org/doi/epdf/10.1021/acsenergylett.4c02078

해당 연구는 과기부 나노 및 소재기술개발 사업의 지원을 받았다.